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生物矿化课题组在土壤矿物−有机分子弱相互作用研究方面取得新进展

发布日期:2019-09-04发表者:浏览次数:

生物矿化课题组在美国化学会出版的《环境科学与技术》杂志(《Environmental Science & Technology》)发表了题为《Molecular-Scale Investigations Reveal Non-Covalent Bonding underlying the Adsorption of Environmental DNA on Mica》的研究论文,揭示了土壤矿物通过非共价键作用吸附环境eDNA的分子机制。论文第一作者为博士研究生翟航,通讯作者为王荔军教授。

作为土壤基础构筑单元,土壤团聚体主要通过矿物-有机复合体作用而形成。矿物粒子团聚强度取决于矿物表面和有机分子(蛋白,多糖和核酸等)的化学作用和水化土壤环境条件。由于探测调查矿物-有机界面研究手段的限制,造成了大多数有机−矿物微观作用研究结果都是定性的。基于此科学问题,我们设计一个由云母−DNA/牛血清蛋白(BSA)/海藻糖(Alginate)组成的模式土壤矿物−有机物研究体系。借助原子力显微镜单分子动态力谱(Single Molecular Force Spectroscopy,SMFS)结合峰值力定量纳米力学成像(PeakForce-Quantitative Nanomechanics,PF-QNM),使用DNA修饰的针尖精确测定了单个DNA分子和云母(001)面及预吸附有牛血清蛋白和海藻多糖的云母晶面单分子结合能和粘附力,揭示了云母矿物−环境DNA分子间存在非共价键的弱相互作用;此外,与环境相关的溶液条件(包括离子组分,离子强度和pH)显著影响DNA−BSA/Alginate和DNA -云母的结合能。与SMFS测定的键合强度结果相一致,在存在相对高浓度的二价阳离子的酸性溶液中,BSA而非海藻多糖促进DNA分子结合到云母表面。这些分子级定量测定改善了我们对环境因子如何通过非共价键和共价键合协同作用,共同影响矿物−有机复合体中的有机−矿物界面作用。

图一.(A-C)PF-QNM成像DNA与模式土壤有机质(SOM,包括BSA和Alginate)作用的粘附力;(D-F)在各种溶液条件下SMFS测量DNA−BSA和DNA−Alginate之间的结合自由能。主要揭示了(1)二价离子通过形成离子桥促进DNA在云母表面吸附。促进效果为Mg2+> Ca2+≈ Cd2+> Na+。(2)有机分子与DNA结合调节DNA在云母表面吸附位点,作用顺序为DNA−BSA > DNA−mica > DNA−Alginate。


上述研究得到国家自然科学基金和校自主科技创新基金的支持。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b04064